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多组分吸附穿透曲线分析仪助力中大苏成勇教授团队《JACS》新成果

更新时间:2023-07-13      点击次数:612

多组分吸附穿透曲线分析仪助力中大苏成勇教授团队《JACS》新成果:可大批量合成和可净化的Zr-MOF用于烟气深度脱硫和SO2回收


深度去除和回收SO2作为工业原料在烟气脱硫和天然气净化中具有重要意义,但开发低成本、可扩展、高效和可回收的物理吸附剂仍然是一个挑战。

在此,中山大学苏成勇教授课题组在《JACS》上发表题为Scalable and Depurative Zirconium MetalOrganic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery"的论文报道了一种可行的合成方案来生产DUT-67,该DUT-67具有可控的MOF结构、优异的结晶度、可调节的形状/尺寸、毫克到公斤的规模,并通过回收溶剂/调节剂连续生产。此外,简单的HCl后处理得到了净化的DUT-67-HCl,其具有超高纯度、优异的化学稳定性、可逆的SO2吸收、高分离选择性(SO2/CO2SO2/N2)、大大增强的SO2捕获能力和良好的重复使用性。通过原位X射线衍射/红外光谱和DFT/GCMC计算阐明了SO2的结合机制。从含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2烟道气中进行的一步SO2分离可以在干燥和50%潮湿的条件下进行,从而回收96%的纯度。这项工作可能为未来的SO2捕获和回收技术铺平道路,推动MOF合成朝着经济成本、扩大生产和改善理化性质的方向发展。


合成与晶体结构。

a)用于不同目的的原-DUT-67的合成条件和制备DUT-67-HCl的后处理。插图显示了样品形状和放大设施。

b)在DUT-67-HCl中显示8个末端OH/H2O基团的Zr6簇。

cDUT-67-HCl中的八面体笼。

dDUT-67-HCl中的立方体八面体笼。


作者使用比表面积及孔径分析仪(可参考仪器:BSD-660全自动高通量 高性能比表面积及孔径分析仪)测试了DUT-67-HClDUT-67孔结构信息,使用蒸气吸附仪(可参考仪器:BSD-VVS&DVS 多站重量法气体蒸气吸附仪)评估了DUT-67-HClDUT-67的水蒸气吸附性能及循环稳定性,使用气体吸附仪(可参考仪器:BSD-PMC 腐蚀性气体吸附分析仪)评估了DUT-67-HClDUT-67SO2, CO2, N2, O2纯组分气体的吸附性能,并通过virial方程评估了其吸附亲和力及IAST评估了其及吸附选择性。


(d) DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等温线。

(e) 用DUT-67-HCl重复吸水。

(f) 77K下的N2吸附等温线以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔径分布。

气体吸附性能。

(a,b)SO2、CO2、N2和O2在273和298K下与DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等温线。

(c)报道的Zr-MOFs吸附和分离SO2的性能比较。

(d)在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst。

(e,f)在298K下对DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST选择性。


使用BSD-MAB 多组分吸附穿透曲线分析仪分析了DUT-67/DUT-67-HCl对烟气脱硫和SO2回收(N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v)的实际分离性能。在干/湿(相对湿度=50%对分离性能的影响可以忽略不计)条件下,DUT-67-HCl (273 K1 bar下达到2.06 mmol g1)SO2捕获能力是DUT-67(273 K1 bar0.80 mmol g1)的两倍。


模拟烟气的柱穿透试验。

(a,b)用DUT-67和DUT-67-HCl分离N2/CO2/O2/SO2(81.8:15:3:0.2)混合物。

(c,d)用DUT-67和DUT-67-HCl在不同温度下分离烟气。

(e)DUT-67-HCl的循环柱穿透试验。

(f,g)在干燥和潮湿条件下用DUT-67和DUT-67-HCl分离烟道气。

(h,i)DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲线。

除非标注温度,否则所有数据都是在298K下收集的

其他参考仪器(点击查看):

BSD-660全自动高通量 高性能比表面积及孔径分析仪

BSD-VVS&DVS 多站重量法气体蒸气吸附仪

BSD-PMC 腐蚀性气体吸附分析仪




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